Năm 1917, cha của Aikaterini thoái vị và được kế vị bởi anh trai của Vương nữ là Alexandrios I. Aikaterini và cha mẹ bị đày sang Thụy Sĩ. Ba người được trở lại Hy Lạp sau khi Alexandrios I qua đời vào năm 1920, nhưng Konstantinos I lại thoái vị vào năm 1922. Bị lưu đày một lần nữa, lần này ở Sicilia, Konstantinos I qua đời ở Palermo vào năm 1923. Gia đình của Aikaterini chuyển đến Villa Sparta ở Firenze, nơi Aikaterini theo học vẽ tranh. Anh trai thứ hai của Vương nữ trở thành tân vương Hy Lạp vào năm 1922 với trị hiệu Georgios II nhưng bị phế truất vào năm 1924.

Aikaterini được giáo dục ở Anh, tại một trường nội trú ở Broadstairs[7] và sau đó là North Foreland Lodge. Mẹ của Aikaterini qua đời vào tháng 1 năm 1932, sau đó cô tiếp tục sống tại Villa Sparta cùng với chị gái, Helen. Vương nữ Aikaterina và Vương nữ Elizabeth của Liên hiệp Anh là phù dâu trong đám cưới của người em họ là Vương tôn nữ Marina của Hy Lạp với Vương tử George của Liên hiệp Anh vào năm 1934.